Pada tahun 1919, Soesalit menyelesaikan pendidikannya di Europeesche Lagere School dan melanjutkan ke Hogere Burger School (HBS) di Semarang. Ia berhasil menyelesaikan pendidikan HBS pada tahun 1925, lalu melanjutkan ke Recht Hogeschool di Batavia, sekolah tinggi hukum kolonial.
Setelah menyelesaikan pendidikannya, Soesalit diterima sebagai pegawai pamong praja kolonial. Tak lama berselang, ia ditawari pekerjaan sebagai polisi rahasia Hindia Belanda. Dalam jabatan ini, ia mendapat tugas untuk mengawasi pergerakan nasional dan menangkal aktivitas spionase asing.
Namun, pekerjaan tersebut menimbulkan dilema karena ia harus memata-matai bangsa sendiri. Setelah pendudukan Jepang, Soesalit memilih bergabung dengan Pembela Tanah Air (PETA), sebuah organisasi militer bentukan Jepang yang kelak menjadi cikal bakal TNI.
Setelah Indonesia merdeka, Soesalit turut serta dalam membentuk Badan Keamanan Rakyat (BKR), yang kemudian menjadi Tentara Keamanan Rakyat (TKR). Ia aktif dalam strategi pertahanan negara dan memiliki peran signifikan dalam awal pembentukan militer Indonesia.
Karirnya terus menanjak hingga ia ditunjuk sebagai Panglima Divisi Diponegoro. Namun pada tahun 1948, ketika terjadi pemberontakan Partai Komunis Indonesia (PKI) di Madiun, namanya terseret dalam pusaran konflik.